以纳米碳管、纳米金刚石、石墨烯为代表的纳米碳材料在催化中具有广泛的应用前景,不仅可以作为高性能载体负载金属及氧化物活性组分,还可直接作为非金属催化剂用于氧化脱氢、选择氧化、电催化等反应。相对于传统的金属催化体系而言,碳基催化剂具有表面与结构可控、碳资源充足、耐酸碱腐蚀等独特优势。通过化学方法将氮、硼、磷等杂原子引入纳米碳体系,可以调节其表面酸碱性、催化活性及产物选择性,掺杂纳米碳材料已经成为国际碳及催化领域的研究热点之一。
在前期非金属催化研究的基础上,澳门赌场宁波工业技术研究院(筹)新能源技术所张建研究员课题组与澳门赌场金属研究所苏党生研究员、华南理工大学彭峰教授等合作开展了系统的研究工作,通过化学气相沉积方法制备了氮含量可控的多壁纳米碳管(图1),将其作为丙烷氧化脱氢催化剂时发现,随着体系中氮含量的增加,目标产物丙烯的选择性和生成速率均有显著提升。进一步通过化学反应动力学与表面分析证明,石墨氮物种可以降低氧分子反应级数和反应活化能,是氧分子活化与催化性能提升的关键因素(图2)。该成果为纳米碳掺杂体系反应机理与结构设计提供了新现象、新思路。
研究结果发表在英国皇家化学学会(RSC)主办的国际化学领域核心期刊Chemical Communications上(IF=6.169,DOI: 10.1039/C3CC41500G)。
该项目得到了科技部和国家自然科学基金委相关项目的资助。
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图1:氮掺杂纳米碳管透射电镜照片与化学元素分布
图2:氮掺杂纳米碳管催化丙烷氧化脱氢反应的转化率-选择性、结构-性能关系