2012年，清华大学物理系薛其坤研究组和澳门赌场物理研究所表面物理国家重点实验室马旭村研究组在钛酸锶（SrTiO₃）衬底上成功制备出单层FeSe薄膜，并在扫描隧道谱上观察到大的能隙，预示着该材料有可能存在接近液氮温区（77K）的高温超导电性【Chin. Phys. Lett. 29 (2012) 037402】。这项工作引起了人们的极大兴趣。首先，单层FeSe薄膜具有铁基超导体中最简单的晶体结构，被认为是研究超导机制的理想原型体系。其次，FeSe块材的超导转变温度为8K，在高压下可以增加到38K，但单层FeSe薄膜的超导温度可能远远高于块材FeSe的超导温度。单层FeSe薄膜电子结构的研究对理解超导机理和进一步提高超导转变温度，无疑具有重要的意义。

澳门赌场物理研究所／北京凝聚态物理国家实验室(筹)超导国家重点实验室周兴江研究组与清华大学薛其坤研究组/物理所表面物理实验室马旭村研究组合作，最先对单层FeSe/SrTiO₃的电子结构和能隙结构进行了角分辨光电子能谱研究【Nature Communications 3 (2012) 931】，发现其独特的费米面拓扑结构以及超导能隙的特征，为相关理论的建立提供了重要证据（详见2012年科研动态27期）。

在铜氧化物高温超导体和铁基超导体中，超导往往都是通过对反铁磁的母体掺杂引入载流子，进而压制反铁磁态实现的。而且，超导转变温度可以通过调节载流子的浓度而得到优化。对单层FeSe超导体很自然的问题是：是否同样存在反铁磁到超导的转变？超导转变温度是否可以通过优化而进一步提高？

周兴江研究组的副研究员何少龙、博士生何俊峰、助理研究员赵林及博士生刘德发、刘旭等人与马旭村研究组/薛其坤研究组的博士生张文号、副研究员王立莉等合作，采用真空原位退火的方法，逐步改变单层FeSe/SrTiO₃样品中的载流子浓度，并同时采用角分辨光电子能谱测量样品的能带结构和超导能隙，成功构建了单层FeSe/SrTiO₃的电子结构和超导电性随载流子浓度演变的电子相图（图1）。他们发现，无论从费米面拓扑结构（图2）还是能带结构（图3）的演变都可以看出，随着退火过程中载流子浓度的变化，有两个竞争相存在。在退火初期载流子浓度比较低时，单层FeSe样品表的电子结构与典型铁基超导体BaFe₂As₂母体在反铁磁态时的电子结构类似（图4），表明这时样品的基态很可能在低温下为反铁磁相（N相）。当载流子浓度进一步增加时，另一个相（S相）开始出现， 它具有和N相显著不同的电子结构。随着进一步退火，N相减少，S相增加，最终样品中只包含S相。同时，S相的载流子浓度在逐渐增加，并伴随着超导能隙增加，以及由超导能隙确定的超导转变温度逐渐增加，最高可以达到65K（图5）。该超导转变温度超过了目前块材铁基超导体中55K的最高纪录。

该工作在单层FeSe薄膜中发现与反铁磁母体类似相的存在，构建了相关的电子相图，为铁基超导体的机理研究提供重要的信息。通过优化载流子浓度，从角分辨光电子能谱测量直接提供了存在65K超导转变温度的证据，表明铁基超导体的转变温度有进一步提升的可能。同时，在纯二维体系的单层薄膜中实现在两个竞争相之间的大范围调控，不仅为研究高温超导现象，也为其它特殊量子效应及界面效应等问题的研究提供了很好的平台。

该研究结果发表在近期的《自然-材料》杂志上【Nature Materials 12 （2013）605】。同时Nature Materials还在同期的News and Views栏目中，对这项工作进行了评论和推介。

此项工作得到了国家自然科学基金和科技部“973”计划的支持。

图1. SrTiO₃衬底上生长的单层FeSe薄膜的电子相图及65K超导电性的实现

图2. 单层FeSe/SrTiO₃费米面随着退火的演变

图3. 单层FeSe/SrTiO₃的能带结构随着退火的演变

图4.单层FeSe/SrTiO₃薄膜N相的费米面（a）与能带结构（c） 和铁基超导体母体BaFe₂As₂处于反铁磁态时的费米面(b)与能带结构(d)的比较。

图5. 单层FeSe/SrTiO₃薄膜的超导转变温度及超导能隙随载流子浓度的增加而增加。